После получения высшего образования он решил стать священнослужителем, для чего в 1987 году подал документы в Московскую духовную семинарию. Спустя три года в столичном Свято-Даниловом монастыре состоялся монашеский постриг, в ходе которого он принимает имя Симеон в честь известного православного аскета святого Симеона Столпника.
До 1994 года служит смотрителем Свято-Данилова монастыря, после чего возвращается на родину, где в это время в составе Московского патриархата активно формируется самостоятельная в управлении украинская православная церковь.
В том же году Симеон становится насельником Киево-Печерской лавры и одновременно слушателем вновь открытой Киевской духовной академии.
Спустя год начинается карьерный взлет будущего митрополита, в 1995 году он последовательно возводится сначала в сан игумена, а затем архимандрита. В мае 1996 года решением Синода УПЦ МП Симеон становится епископом возрожденной Владимиро-Волынской епархии, а затем возводится в епископа Владимир-Волынского и Ковельского. В 2002 году становится архиепископом.
В июне 2007 года по решению Священного синода Украинской православной церкви освобожден от управления Владимиро-Волынской епархии и назначен архиепископом Винницким и Могилёв-Подольским.
В июле 2011 года во время литургии под открытым небом на площади перед Успенским собором Киево-Печерской лавры главой УПЦ МП митрополитом Владимиром (Сабоданом) возводится в сан митрополита.
После кончины митрополита Владимира (Сабодана) в августе 2014 года является одним из кандидатов на выборах нового предстоятеля украинской церкви. В первом туре Симеон смог заручиться поддержкой только девятерых епископов УПЦ МП, проиграв митрополиту Бориспольскому и Броварскому Антонию (Паканичу) и будущему победителю митрополиту Черновицкому и Буковинскому Онуфрию (Березовскому). Во втором туре Симеон набрал лишь один голос, на втором месте оказался митрополит Антоний (25 голосов), новым главой УПЦ МП тогда был избран митрополит Онуфрий с 48 голосами.
